近日，深圳大學(xué)化學(xué)與環(huán)境工程學(xué)院陳嘉平教授團(tuán)隊(duì)在國(guó)際頂級(jí)期刊Advanced Materials（影響因子26.8，中科院JCR 1區(qū)，TOP期刊）發(fā)表題為“Metal–Organic Frameworks-Driven Atomic Precision in Advanced Oxidation for Pollution Control”的綜述論文，團(tuán)隊(duì)助理教授屈偉為論文獨(dú)立第一作者，陳嘉平教授為論文獨(dú)立通訊作者，深圳大學(xué)為第一通訊單位。
日益突出的持久性有機(jī)污染物與新興污染物正對(duì)全球可持續(xù)發(fā)展構(gòu)成嚴(yán)峻挑戰(zhàn)。此類(lèi)物質(zhì)因熱力學(xué)穩(wěn)定性高、富含強(qiáng)吸電子基團(tuán)等特性，常對(duì)常規(guī)生物法與物化法表現(xiàn)出顯著抗性，其毒性、持久性與生物累積性進(jìn)一步放大了長(zhǎng)期生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)。在傳統(tǒng)處理體系中，持續(xù)排放與去除不完全的矛盾愈發(fā)突出，迫切需要更高效、可靠的修復(fù)路徑。高級(jí)氧化技術(shù)依托原位生成的活性氧物種，可對(duì)頑固污染物實(shí)施選擇性與非選擇性氧化，顯示出廣闊前景，但工程應(yīng)用仍受制于多相催化劑的固有短板：原子利用率低、活性位點(diǎn)可達(dá)性不足、電子轉(zhuǎn)移動(dòng)力學(xué)滯緩，以及在苛刻條件下易被氧化失活，進(jìn)而限制了催化壽命、可擴(kuò)展性與成本效益。上述瓶頸正推動(dòng)環(huán)境催化邁向原子尺度工程的新范式——通過(guò)精確暴露并調(diào)控活性位點(diǎn)、定制電子結(jié)構(gòu)、構(gòu)筑穩(wěn)健界面以提升整體反應(yīng)效率與穩(wěn)定性。原子分散催化劑，尤其是金屬有機(jī)框架（MOFs）衍生體系，為實(shí)現(xiàn)高原子經(jīng)濟(jì)性、結(jié)構(gòu)穩(wěn)健與功能多樣的下一代氧化催化提供了革命性途徑。
該文系統(tǒng)評(píng)述以MOFs為可編程平臺(tái)實(shí)現(xiàn)高級(jí)氧化過(guò)程原子級(jí)精準(zhǔn)催化的最新進(jìn)展，圍繞“不飽和金屬位點(diǎn)構(gòu)筑—功能有機(jī)配體精準(zhǔn)調(diào)控—分級(jí)孔道限域與傳質(zhì)協(xié)同”三條主線(xiàn)，總結(jié)單/雙原子位點(diǎn)在自由基與非自由基通道調(diào)控中的結(jié)構(gòu)—電子—活性關(guān)系，并提出從材料到工程的統(tǒng)一設(shè)計(jì)框架與關(guān)鍵挑戰(zhàn)方向；文章進(jìn)一步整合密度泛函與分子動(dòng)力學(xué)等計(jì)算手段揭示活性位電子結(jié)構(gòu)、吸附/活化勢(shì)壘及限域傳質(zhì)機(jī)制，為反應(yīng)路徑判定與速控步驟識(shí)別提供理論依據(jù)，并引入機(jī)器學(xué)習(xí)與高通量策略，以M–N4等配位指紋為特征實(shí)現(xiàn)數(shù)據(jù)驅(qū)動(dòng)的催化篩選與反演設(shè)計(jì)，顯著降低實(shí)驗(yàn)試錯(cuò)成本；為促進(jìn)工程化落地，論文倡導(dǎo)在材料開(kāi)發(fā)早期納入生命周期評(píng)價(jià)與技術(shù)經(jīng)濟(jì)分析，以環(huán)境負(fù)荷、能耗與成本等量化指標(biāo)指導(dǎo)工藝放大和應(yīng)用場(chǎng)景選擇，并強(qiáng)調(diào)提升紅氧穩(wěn)定性、抗失活能力、規(guī)模化制備與環(huán)境適應(yīng)性是邁向下一代水處理技術(shù)的關(guān)鍵方向。
MOFs衍生原子級(jí)催化劑要走出“概念驗(yàn)證”并實(shí)現(xiàn)工程化落地，核心在于以數(shù)據(jù)與原位證據(jù)貫通“機(jī)理—設(shè)計(jì)—制造—評(píng)估—場(chǎng)景”的閉環(huán)：通過(guò)機(jī)器學(xué)習(xí)聯(lián)動(dòng)高通量計(jì)算快速鎖定最優(yōu)金屬—配體構(gòu)型與配位環(huán)境，依托原位/準(zhǔn)原位表征在原子尺度捕捉瞬態(tài)活性態(tài)、電荷重分布與電子轉(zhuǎn)移路徑，并建立覆蓋配位波動(dòng)與反應(yīng)微環(huán)境的動(dòng)態(tài)構(gòu)效關(guān)系以同步提升活性與耐久性；同時(shí)將綠色合成與可再生前驅(qū)體前置，配合生命周期評(píng)價(jià)與技術(shù)經(jīng)濟(jì)分析用環(huán)境負(fù)荷、能耗與單位處理成本等硬指標(biāo)指導(dǎo)工藝放大與應(yīng)用選擇。以MOFs為可編程平臺(tái)，可構(gòu)建面向真實(shí)場(chǎng)景的多功能催化系統(tǒng)，在污染物降解基礎(chǔ)上聯(lián)動(dòng)膜分離、耦合能源轉(zhuǎn)化并拓展至病原體滅活，最終以長(zhǎng)周期穩(wěn)定性、環(huán)境適應(yīng)性、規(guī)模一致性與標(biāo)準(zhǔn)化測(cè)試為抓手，實(shí)現(xiàn)高效、耐用且可持續(xù)的場(chǎng)景落地。
這項(xiàng)工作得到了國(guó)家自然科學(xué)基金、深圳大學(xué)高層次人才科研啟動(dòng)經(jīng)費(fèi)、深圳大學(xué)青年教師科研啟動(dòng)經(jīng)費(fèi)等項(xiàng)目的支持。
原文鏈接：https://doi.org/10.1002/adma.202512877
